The Third Charm – Pesona Ketiga menceritakan kisah cinta 12 tahun tentang bagaimana dua orang muda dengan kepribadian yang sangat berbeda berhasil menemukan satu sama lain lagi. Dari usia 20 hingga 27 tahun, dan kemudian sampai usia 32 tahun, akankah mereka menemukan cinta untuk ketiga kalinya?
Pada usia 20 tahun, On Joon Yeong adalah seorang mahasiswa kutu buku, pintar yang mengenakan pakaian biasa, kacamata biasa, dan tidak terobsesi dengan fashion. Dia merencanakan segala sesuatu di zamannya dengan cermat, tumbuh frustrasi dengan mudah, terlalu memikirkan hal-hal, dan sangat sensitif. Dengan bimbingan teman-temannya, ia mengambil bagian dalam kencan buta di mana ia bertemu Lee Yeong Jae.
Lee Yeong Jae juga berusia 20 tahun, tidak masuk universitas dan malah bekerja sebagai asisten penata rambut. Lee Yeong Jae memiliki kehidupan yang sulit dan seorang yatim piatu yang sangat memandang kakaknya, Lee Soo Jae, seorang barista. Dia jujur, pekerja keras, dan agak berani: kebalikan dari Oh Joon Yeong. Mimpinya adalah menjadi kaya, meskipun dia lebih suka sampai di sana dengan ketekunannya sendiri. Suatu hari, temannya membawanya ke kelompok kencan buta dengan mahasiswa. Pada pertemuan itu, dia bertemu Joon Yeong dan pergi berkencan dengannya. Dari sana, pada usia 20 tahun, kisah cinta mereka dimulai.